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Zablackaite, G.; 塩津 弘之; 城戸 健太朗; 杉山 智之
Nuclear Engineering and Technology, 56(2), p.536 - 545, 2024/02
被引用回数：0Radioactive iodine is a representative fission product to be quantified for the safety assessment of nuclear facilities. In integral severe accident analysis codes, the iodine behavior is usually described by a multi-physical model of iodine chemistry in aqueous phase under radiation field and mass transfer through gas-liquid interface. The focus of studies on iodine source term evaluations using the combination approach is usually put on the chemical aspect, but each contribution to the iodine amount released to the environment has not been decomposed so far. In this study, we attempted the decomposition by revising the two-film theory of molecular-iodine mass transfer. The model involves an effective overall mass transfer coefficient to consider the iodine chemistry. The decomposition was performed by regarding the coefficient as a product of two functions of pH and the overall mass transfer coefficient for molecular iodine. The procedure was applied to the EPICUR experiment and suppression chamber in BWR.
宮川 和也; 中田 弘太郎*
JAEA-Data/Code 2022-013, 19 Pages, 2023/03
JAEA-Data-Code-2022-013.pdf:1.88MB
幌延深地層研究計画において、2019年度までは主に地下施設建設時の坑道掘削に伴う地下水の水質変化の調査や地球化学モデルの構築および見直しを目的として、2020年度からは必須の課題へ対応するため、地下水の水質データを取得している。2022年度は、引き続き必須の課題に対応するため、地下施設を利用して得られた地下水の水質データを取得している。地下施設の140m,250mおよび350m調査坑道から掘削されたボーリング孔や3本の立坑に設置されている集水リングなどから54試料の地下水を採取し、分析を実施した。本報告は、2022年度に得られた地下水の水質データとして、pHや電気伝導度、溶存成分(Na
, K, Ca
, Mg, Li, NH
, F
, Cl, Br, NO
, NO
2, PO
, SO
,Total-Mn,Total-Fe,Al,B,Sr,Ba,I,アルカリ度,溶存有機炭素,溶存無機炭素,CO, HCO, Fe,硫化物)および酸素水素同位体比の測定・分析結果を取りまとめたものである。
廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*
JAEA-Review 2022-028, 54 Pages, 2022/11
JAEA-Review-2022-028.pdf:2.97MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究では、海水中におけるウラン支配種であるウラニルイオンが他の金属にはまず見られない平面5座配位を好むというユニークな錯体化学的特徴を示すことに基づいて海水ウラン吸着材の吸着部位となる配位子構造をデザインし、海水ウラン回収技術における既存課題の解決およびまったく新しい海水ウラン吸着材の開発を行う。その第1フェーズとして、本研究ではウラニルイオンに対して特異的配位能を有する平面5座開環キレート配位子の開発およびその基本性能評価を行うことを目的とし各種研究開発を行った。「平面5座配位子の開発と性能評価」、「UO-平面5座配位子錯体の合成および錯形成挙動の解明」、「UO-平面5座配位子錯体に対する計算化学的アプローチ」および「夾雑イオンに対するUO選択性の評価」について検討を行った結果、「pH8付近でUOと支配的に錯形成し、かつpH1付近でUOから解離する平面5座配位子の開発」、「平面5座配位子を有するUO錯体の分子構造および電子状態の解明」および「代表的夾雑イオンに対するUO分離係数10以上」という当初目標すべてを達成することに成功した。
逢坂 正彦; Gou
llo, M.*; 中島 邦久
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(3), p.292 - 305, 2022/03
被引用回数：4 パーセンタイル：56.94(Nuclear Science & Technology)事故時及び長期間の2つの期間のソースタームにおけるセシウム化学について、福島第一原子力発電所(1F)事故後に行われたFP化学研究のレビューを行った。事故時についてはCsのMo, B, Siとの化学反応について、また1F固有の水相を介した長期についてはCsのコンクリートへの浸透及び燃料デブリの浸出挙動について、関連する熱力学データ整備状況とともに調べた。これらのCs化学挙動は近い将来取出し予定の燃料デブリ等1Fサンプルの分析及び評価を通して検証されるべきである。
廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*
JAEA-Review 2021-041, 42 Pages, 2022/01
JAEA-Review-2021-041.pdf:2.03MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、海水中におけるウラン支配種であるウラニルイオンが他の金属にはまず見られない平面5座配位を好むというユニークな錯体化学的特徴を示すことに基づいて海水ウラン吸着材の吸着部位となる配位子構造をデザインし、海水ウラン回収技術における既存課題の解決およびまったく新しい海水ウラン吸着材の開発を行う。その第1フェーズとして、本研究ではウラニルイオンに対して特異的配位能を有する平面5座開環キレート配位子の開発およびその基本性能評価を行うことを目的とする。
Rizaal, M.; 三輪 周平; 鈴木 恵理子; 井元 純平; 逢坂 正彦; Goullo, M.*
ACS Omega (Internet), 6(48), p.32695 - 32708, 2021/12
被引用回数：1 パーセンタイル：6.77(Chemistry, Multidisciplinary)This paper presents our investigation on cesium and iodine compounds revaporization from cesium iodide (CsI) deposits on the surface of stainless steel type 304L, which were initiated by boron and/or steam flow. A dedicated basic experimental facility with a thermal gradient tube (TGT) was used for simulating the phenomena. The number of deposits, the formed chemical compounds, and elemental distribution were analyzed from samples located at temperature range 1000-400 K. In the absence of boron in the gas flow, it was found that the initial deposited CsI at 850 K could be directly re-vaporized as CsI vapor/aerosol or reacted with the carrier gas and stainless steel (CrO layer) to form CsCrO on the former deposited surface. The latter mechanism consequently gave a release of gaseous iodine that was accumulated downstream. After introducing boron to the steam flow, a severe revaporization of iodine deposit at 850 K occurred (more than 70% initial deposit). This was found as a result of the formation of two kinds of cesium borates (CsBO
5HO and CsB
O
4HO) which contributed to a large release of gaseous iodine that was capable of reaching outlet of TGT (
400 K). In the case of nuclear severe accident, our study have demonstrated that gaseous iodine could be expected to increase in the colder region of a reactor after late release of boron or a subsequent steam flow after refloods of the reactor, thus posing its near-term risk once leaked to the environment.
宮川 和也
JAEA-Data/Code 2021-003, 25 Pages, 2021/05
JAEA-Data-Code-2021-003.pdf:1.91MB
これまで幌延深地層研究計画における深地層の科学的研究では、主に地下施設建設時の坑道掘削に伴う地下水の水質変化の調査や地球化学モデルの構築および見直しを目的として、地下水の水質データが取得されてきた。2020年度は、引き続き研究開発が必要と考えられる必須の課題に対応するため、地下施設を利用して得られた地下水の水質データを取得している。地下施設の140m, 250mおよび350m調査坑道から掘削されたボーリング孔や3本の立坑に設置されている集水リングなどから41試料の地下水を採取し、分析を実施した。本報告は、2020年度に得られた地下水の水質データとして、物理化学パラメータや溶存成分、酸素水素同位体比およびトリチウムの測定・分析結果を取りまとめたものである。水質データの意味を正確に理解するため、分析方法についても詳述した。
-octylnitrilo-triacetamide (HONTA) complexes of americium and europium樋川 智洋; Peterman, D. R.*; Meeker, D. S.*; Grimes, T. S.*; Zalupski, P. R.*; Mezyk, S. P.*; Cook, A. R.*; 山下 真一*; 熊谷 友多; 松村 達郎; et al.
Physical Chemistry Chemical Physics, 23(2), p.1343 - 1351, 2021/01
被引用回数：14 パーセンタイル：81.5(Chemistry, Physical)An(III)/Ln(III)分離用抽出剤であるヘキサニトリロトリアセトアミド(HONTA)の、SELECT (Solvent Extraction from Liquid waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)プロセス条件下における放射線影響を、米国INLが有する溶媒テストループを用いて調べた。HPLC-ESI-MS/MS分析の結果、放射線照射により、HONTAが線量に対して指数関数的に減衰し、ジオクチルアミンをはじめとする多様な分解物が生じることがわかった。またHONTAの減衰及び分解物の生成により、アメリシウム及びユーロピウムの抽出及び逆抽出挙動が低下する結果が得られた。パルスラジオリシス実験からは、このHONTAの減衰は、溶媒であるドデカンのラジカルカチオンとの反応(
(HONTA + R
) = (7.61 
0.82) 
10
M
s)によることがわかった。一方、アメリシウムやユーロピウムとの錯形成により、反応速度定数は増加した。この反応速度の増加は、錯形成によって異なる経路の分解反応が生じた可能性を示唆している。最後にナノ秒の時間分解測定からHONTAの直接効果,間接効果共に100ns以下の短い寿命を持つHONTAラジカルカチオンとマイクロ秒以上の長い寿命を持つHONTA励起三重項状態が生じることを明らかにした。これらの活性種はHONTAの分解における重要な前駆体となると考えられる。
廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*
JAEA-Review 2020-026, 41 Pages, 2020/12
JAEA-Review-2020-026.pdf:3.25MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEA とアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、「ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、海水中におけるウラン支配種であるウラニルイオンが他の金属にはまず見られない平面5座配位を好むというユニークな錯体化学的特徴を示すことに基づいて海水ウラン吸着材の吸着部位となる配位子構造をデザインし、海水ウラン回収技術における既存課題の解決およびまったく新しい海水ウラン吸着材の開発を行う。その第1フェーズとして、本研究ではウラニルイオンに対して特異的配位能を有する平面5座開環キレート配位子の開発およびその基本性能評価を行うことを目的とする。
福田 健二; 渡辺 勇輔; 村上 裕晃; 天野 由記; 青才 大介*; 原 直広*
JAEA-Data/Code 2020-012, 80 Pages, 2020/10
JAEA-Data-Code-2020-012.pdf:3.55MB
日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削・維持管理が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響の把握を目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2019年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データおよび微生物データを取りまとめたものである。データの追跡性を確保するため、試料採取場所, 試料採取時間, 採取方法および分析方法などを示し、あわせてデータの品質管理方法について示した。
三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.
Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06
軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO、CsSiO
及びCsFeSiOの熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。
福田 健二; 渡辺 勇輔; 村上 裕晃; 天野 由記; 青才 大介*; 熊本 義治*; 岩月 輝希
JAEA-Data/Code 2019-019, 74 Pages, 2020/03
JAEA-Data-Code-2019-019.pdf:3.53MB
日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削・維持管理が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響の把握を目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2018年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データおよび微生物データを取りまとめたものである。データの追跡性を確保するため、試料採取場所, 試料採取時間, 採取方法および分析方法などを示し、あわせてデータの品質管理方法について示した。
性能高度化技術開発グループ
JAEA-Data/Code 2019-017, 59 Pages, 2020/03
JAEA-Data-Code-2019-017.pdf:3.26MB
JAEA-Data-Code-2019-017-appendix(CD-ROM).zip:0.09MB
核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUME(
ffective 
hemistry database of fission products 
nder 
ultiphase raction)は、軽水炉等の原子力施設の重大事故時のFP挙動を支配する化学挙動を評価するために必要な化学反応速度定数データセットCRK (dataset for hemical 
eaction 
inetics)、要素モデルセットEM (lemental odel set)、そして熱力学データセットTD (
hermo
ynamic dataset)の3つのデータセットを格納している。ECUME ver. 1.1は、特に東京電力福島第一原子力発電所の廃炉やそれを受けた軽水炉の安全性向上の取り組みにおいて重要なセシウム, ヨウ素を主な対象として、これらの炉内分布や環境放出量をより正確に評価できるように整備したものである。
三輪 周平; 高瀬 学; 井元 純平; 西岡 俊一郎; 宮原 直哉; 逢坂 正彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(3), p.291 - 300, 2020/03
被引用回数：7 パーセンタイル：55.67(Nuclear Science & Technology)BWR重大事故における制御材ホウ素の移行挙動を、セシウム及びヨウ素に与える化学的影響の観点から評価するため、高温領域を移行するホウ素の化学挙動を実験的に調べた。核分裂生成物放出移行再現実験装置を用いて水蒸気雰囲気にて酸化ホウ素試料の加熱実験を実施した。放出した酸化ホウ素蒸気は1,000K以上においてステンレス鋼への凝集により多量に沈着した。さらに、この酸化ホウ素の沈着物、もしくはホウ素蒸気種とステンレス鋼が1,000K以上において反応することで、安定な鉄-ホウ素の複合酸化物(FeO)BO化合物を形成することが分かった。この結果は、重大事故時において、破損したBWR制御ブレードから放出されるホウ素は圧力容器内等の高温領域に保持されることを示している。このことから、セシウム蒸気がホウ素の沈着物と反応することで低揮発性のホウ酸セシウム化合物を形成し、圧力容器から低温領域に移行するセシウム蒸気が減少することなどが可能性として考えられる。
倉田 正輝; 逢坂 正彦; Jacquemain, D.*; Barrachin, M.*; Haste, T.*
Advances in Nuclear Fuel Chemistry, p.555 - 625, 2020/00
福島第一原子力発電所(FDNPS)事故後、燃料化学の重要性が再認識された。運転員による最大限の事故防止・拡大防止の試みもあり、3つのユニットの事故進展の間に大きな違いがあることが福島第一原子力発電所の調査及び解析により明らかになった。燃料デブリの特性はこの事故進展の違いに大きく影響されると考えられ、TMI-2事故の解析と模擬実験に基づく典型的事故シナリオから予想されるものとは異なる。非典型的条件含め、シビアアクシデント(SA)に対する知見を適切に改良するため、燃料・炉心溶融崩落と核分裂生成物(FP)挙動の現象論の改良が必須であり、燃料化学の進展は最も根源的なアプローチとなる。本レビューはFDNPS事故後の最近のアップデートと残された課題に焦点を当てた。
三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.
Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05
軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO、CsSiO及びCsFeSiOの熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。
as a source of atmospheric I渡辺 耕助*; 松田 晶平; Cuevas, C. A.*; Saiz-Lopez, A.*; 薮下 彰啓*; 中野 幸夫*
ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 3(4), p.669 - 679, 2019/04
被引用回数：8 パーセンタイル：43.59(Chemistry, Multidisciplinary)ヨウ素の物質循環において、海洋から大気への輸送が起こる要因の一つに、海面付近での太陽光による光酸化過程がある。これまでに液相のヨウ化物イオン(I
)の光酸化によって気相へヨウ素分子(I
)が放出されることが報告されている。この過程の全球的な影響を評価するため、溶液中のIの光酸化を実験的に詳細に調べ、290-500nmの波長域におけるIのモル吸光係数と光酸化の量子収率を決定した。さらに、I光酸化量子収率のpHおよび溶存酸素依存性を調べた。これらから海洋条件でのIの光酸化によるI放出速度を推定した。全球化学気候モデルを用いてシミュレーションを行った結果、低緯度域では1年あたり約8%の寄与があることが明らかになった。本研究は、シビアアクシデント時において環境中へ飛散される放射性ヨウ素の挙動を予測するために必要な基礎的知見を与える。
福田 健二; 渡辺 勇輔; 村上 裕晃; 天野 由記; 林田 一貴*; 青才 大介*; 熊本 義治*; 岩月 輝希
JAEA-Data/Code 2018-021, 76 Pages, 2019/03
JAEA-Data-Code-2018-021.pdf:3.78MB
日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削・維持管理が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響の把握を目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2017年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データ及び微生物データを取りまとめたものである。データの追跡性を確保するため、試料採取場所、試料採取時間、採取方法および分析方法などを示し、あわせてデータの品質管理方法について示した。
石川 淳; Zheng, X.; 塩津 弘之; 杉山 智之; 丸山 結
Proceedings of Asian Symposium on Risk Assessment and Management 2018 (ASRAM 2018) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2018/10
Japan Atomic Energy Agency is pursuing the development and application of the methodologies on fission product (FP) chemistry for source term analysis by using integrated severe accident analysis code THALES2/KICHE. Generally, specific chemical forms of iodine and cesium such as cesium iodide (CsI) and cesium hydroxide (CsOH) were assumed in the source term analysis for light water reactors using an integrated severe accident analysis code. The accident at the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station leads possible chemical effects of BC control materials and atmosphere on chemical speciation of iodine and cesium such as cesium metaborate (CsBO) and hydrogen iodide (HI). The difference of chemical speciation affects not only the FP behavior in the reactor coolant system (RCS) and transport to containment but also pH value of the suppression pool water in the containment. The pH value is one of the influential factors on the release of gaseous iodine (I and organic iodine) from containment liquid phase. In the present study, the improvement of the THALES2/KICHE code in terms of FP chemistry in RCS was performed and applied to source term analysis for severe accidents at a boil water reactor with Mark-I containment vessel. This paper discusses the chemical speciation of iodine and cesium, and FP behavior and transport to containment.
内田 俊介*; 塙 悟史; 内藤 正則*; 岡田 英俊*; Lister, D. H.*
Corrosion Engineering, Science and Technology, 52(8), p.587 - 595, 2017/10
被引用回数：4 パーセンタイル：21.41(Materials Science, Multidisciplinary)電気化学に対する静的解析と酸化皮膜成長に対する動的解析を組み合わせたECP評価モデルを開発した。このモデルで得られた主な結論は以下の通り。過酸化水素及び酸素のECPへの影響は、酸化皮膜の性状変化によるものとして説明できた。水化学条件の変更に起因するECPのヒステリシスを評価することができた。ECPに対する中性子照射効果として、酸化皮膜中の照射誘起拡散をモデルに導入することで、中性子照射によるアノード電流密度の低下に起因したECPの低下を予測した。
